换一批载体ZrO2的d带电子对Ni13催化CH4脱氢过程的影响
Unraveling the role of Ni13 catalyst supported on ZrO2 for CH4 dehydrogenation: The d-band electron reservoir
摘要C?H键活化是甲烷转化的关键,分散于ZrO2(111)表面的活性Ni13微粒能实现这一过程.密度泛函理论结果表明,相比Ni13催化过程,Ni13-ZrO2(111)更能活化CH4逐步脱氢并稳定其解离物种;且在载体ZrO2存在下,C?H键长增加,C?H断键活化能降低,放热量增多,达过渡态时,解离H与残留CHx间距减小,因此,负载催化剂Ni13-ZrO2(111)具有更好的催化性.究其原因,对于Ni?C?H,ZrO2丰富的d带电子使得Ni 3d电子密度增强,C 2p与Ni 3d轨道重叠增多,Ni?C键增强,C?H键减弱,基于此,CHx吸附增强,C?H键活性亦增强.因此,载体ZrO2的d带为Ni13活化CH4促进C?H键解离提供着电子.
更多相关知识
关键词
CH4脱氢Ni13载体ZrO2d带电子相互作用CH4 dehydrogenationNi13 catalystZrO2 supportd-band electronelectron transfer
分类号
TQ530
栏目名称
DOI
10.1016/S1872-5813(21)60184-6
发布时间
2022-06-01（万方平台首次上网日期，不代表论文的发表时间）
- 浏览1
- 被引3
- 下载0
相似文献
- 中文期刊
- 外文期刊
- 学位论文
- 会议论文
