换一批聚酮合酶的催化机制及聚酮类化合物的组合生物合成
Catalytic Mechanisms of Polyketide Synthases and Combinatorial Biosynthesis of Polyketides
摘要聚酮类化合物(polyketides,PKs)是一类来源广泛、数目庞大的天然产物.聚酮合酶(polyketide synthase,PKS)负责催化PKs的生物合成,是具有模块化结构的多功能复合酶,由一系列对称或非对称的二聚体模块组成.模块按照其功能的不同,可分为加载模块、延伸模块、卸载模块.各个模块中含有多个催化域,不同的催化域在聚酮链延伸过程中扮演着不同角色.模块以首尾相连的方式排列,通过非结构多肽接头或离散的对接结构域彼此连接,形成装配线来生产PKs.PKSs按照结构域和催化机制的不同,可以分为合成大环内酯类抗生素的Ⅰ型PKSs(由迭代化PKSs和模块化PKSs组成)、合成芳香族聚酮类化合物的Ⅱ型PKSs(也被叫做迭代类PKSs)和合成类黄酮化合物的Ⅲ型PKSs.利用组合生物合成方法,如对不同聚酮物质或同一物质的不同结构域或模块进行交换,以及特异性地插入、替代、缺失关键基因,或者通过点突变等操作,可以形成重组PKSs,进而改变聚酮类化合物的结构.选择不同的起始和延伸单元,引入不同类型的PKSs后修饰酶以及对PKSs后修饰酶基因进行改造等方法,均可用于合成非天然PKs.本文概述了 3大类型聚酮合酶的结构、催化机制和组合生物合成近期研究进展,为今后合理设计产量高、效价高、化学性质稳定的新型聚酮类化合物提供参考依据.
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