摘要电化学传感器作为现代传感器的一种,将电化学分析技术与传感器技术融合,具有广阔的应用前景。其优点主要包括操作简单、分析快捷、成本较低、稳定性好、选择性高、准确度高、灵敏度高。正是由于这些优势,电化学传感器引起了科研工作者的关注,现已被应用于药物分析、实时环境监测、临床检测等众多领域。<br> 经过众多科研工作者的努力,一些性能优越的纳米材料被成功应用于电化学传感器,如石墨烯、碳纳米管、金属纳米材料和许多纳米复合材料。这些优秀的纳米复合材料被修饰到电极表面,能够加快电子传递,增强电催化效应,同时能够兼顾传感器的稳定性与选择性,使其能应用于实际样品的检测中。本研究主要基于碳材料制备了几种复合材料修饰的电化学传感器,并应用于药物与疾病标志物检测中。本论文的主要研究内容可分别概括为以下四个方面:<br> (1)基于四苯基卟啉钴-二氧化锰-碳黑的电化学传感器的制备及其对马来酸依那普利和氢氯噻嗪的同时检测<br> 实验使用绿色环保的可溶性淀粉作为还原剂,环糊精作为表面活性剂,合成纳米结构的MnO2。基于此MnO2,复合Meso-四苯基卟啉钴(Copp)和碳黑(Carbonblack,CB),制备了CoPP-MnO2-CB纳米材料。用新复合的纳米材料修饰上玻碳电极(Glassycarbonelectrode,GCE)制备了CoPP-MnO2-CB/GCE新型电化学传感器来同时检测两种抗高血压药马来酸依那普利(Enalaprilmaleate,EM)和氢氯噻嗪(Hydrochlorothiazide,HCT)。对整个检测条件进行了优化,在最优的检测条件下,EM和HCT的线性范围分别是0.50~10.00μM和0.08~4.00μM,检测限分别为185.0nM和26.0nM。本实验首次建立一个同时检测马来酸依那普利和氢氯噻嗪的电化学传感器。<br> (2)基于指示剂置换法的无酶电化学传感器的制备及其对唾液酸的检测<br> 基于多巴胺(Dopamine,DA)的指示剂置换法(Indicatordisplacementassay,IDA),开发了检测唾液酸(Sialicacid,SA)的无酶电化学传感器。通过在玻碳电极(Glassycarbonelectrode,GCE)上分别修饰四(4-羧基苯基)卟吩-氧化石墨烯[Tetra(4-carboxyphenyl)porphine-grapheneoxide,TCPP-GO],多巴胺和2-氟苯硼酸(2-fluorophenylboronicacid,FPBA)的复合材料来制备电极,制备了FPBA-DA/TCPP-GO/GCE。并对FPBA-DA/TCPP-GO/GCE进行紫外表征,同时考察了FPBA-DA/TCPP-GO/GCE的电化学行为,考察FPBA与DA/TCPP-GO/GCE反应时间、磷酸盐缓冲溶液(Phosphatebuffersolution,PBS)pH值和TCPP与GO反应比例对实验结果的影响,并研究常见干扰物对实验的影响。多巴胺的峰电流响应与唾液酸浓度在0.1~7.5mM范围内呈良好的线性关系,检测限为28.5μM(S/N=3)。用所制备的传感器对实际样品进行了回收率试验,回收率为98.0%~104.0%。新型复合材料TCPP-GO显著提高了电化学传感器的灵敏度,本文首次制备了一种基于指示剂置换法的唾液酸无酶电化学传感器,方法操作简便、选择性较好、绿色环保且实验成本低。(3)基于仿生识别原理的肌氨酸无酶电化学传感器的构建与应用<br> 实验基于仿生识别原理制备前列腺癌疾病标志物—肌氨酸(Sarcosine,Sar)的无酶电化学传感器,即模拟肌氨酸氧化酶的活性中心构建传感器。先合成了金铂双金属纳米材料(AuPt-PPy),并将其与石墨烯(Graphene,GR)、核黄素(Riboflavon,Rf)修饰至玻碳电极(Glassycarbonelectrode,GCE)上,成功制备了新型电极Rf/AuPt-PPy/GR/GCE。此外,对合成的材料进行了表征,并对检测条件进行了优化。在优化的条件下,对Sar进行了检测,线性范围为2.50~600.00μM,检测限为0.68μM。同时该传感器有良好的稳定性和重复性,且成功应用于尿样中肌氨酸的检测。本研究首次基于仿生原理制备了肌氨酸电化学传感器,避免了传统酶法传感器成本高、稳定性差等缺点。<br> (4)基于二硫化亚铁-碳纳米管-氨基苯硼酸材料的电化学传感器的制备及对唾液酸的检测<br> 实验基于硼酸基特异性识别唾液酸的原理,制备了无酶电化学传感器检测唾液酸(Sialicacid,SA)。利用羧基化碳纳米管的性质,与3-氨基苯硼酸的氨基结合,合成了二硫化亚铁-碳纳米管-氨基苯硼酸纳米材料(FeS2-CNT-APBA),并修饰上玻碳电极(Glassycarbonelectrode,GCE),成功制备了FeS2-CNT-APBA/GCE。FeS2和碳纳米管能够增强电极的传导性,通过氨基苯硼酸与唾液酸识别后峰电流的变化来定量检测唾液酸。在最佳条件下,线性范围为0.1~1.0mM,检出限为38.0μM。该传感器有良好的重复性和稳定性,且成功应用于实际样品的检测。
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