摘要随着质谱技术的发展,基质辅助激光解吸/电离质谱在小分子方面分析的应用也越来越多。为了克服传统基质在低质量区域干扰严重的问题,科学家选用了纳米颗粒作为基质。有研究认为纳米Fe3O4是激光解吸/电离质谱进行小分子分析的有效基质,但是目前为止,还没有系统地探索不同形貌和物理化学性质的纳米Fe3O4对典型代谢物分析的影响,以及纳米Fe3O4在接收激光能量后如何协助分析物解吸和电离的机理。因此,该方面的内容应该深入探究。<br> 在本研究中,我们合成和表征了12种不同理化性质(形貌、颗粒尺寸、表面羟基量等)的纳米Fe3O4颗粒。同时,挑选了丝氨酸、葡萄糖、腺苷、二十烷酸、鞘胺醇和十七烷酸甘油三酯这6种不同种类的内源代谢物作为典型代谢物,根据典型代谢物的质谱响应和重复性判断方法性能的好坏。结果显示,Fe3O4纳米球颗粒作为基质,相比于纳米八面体、纳米立方体、纳米薄片和纳米棒,能使LDI-MS获得较好的分析性能。当表面羟基量相近的情况下,颗粒尺寸越小的Fe3O4纳米球可获得越高的目标分析物峰强度之和;当颗粒尺寸相近的情况下,表面羟基量越大的Fe3O4纳米球可获得越高的信号强度和越小的相对标准偏差。由此可知,具有较小颗粒粒径和较高表面羟基量的Fe3O4纳米球(M10)作为基质分析6种典型代谢物,可以提高LDI-MS的方法性能,如较好的信号强度和重复性,因此,我们选择M10作为最优基质建立纳米Fe3O4辅助LDI-MS方法。<br> 使用本研究建立的方法,与其它传统有机基质(如DHB、SA)辅助LDI-MS方法性能进行对比,发现基于最优纳米Fe3O4辅助LDI-MS方法能得到更好的目标分析物峰强度与重复性,研究结果显示了本方法的优越性。使用最优纳米Fe3O4辅助LDI-MS可获得了较好的点内或点间重复性和分析物标准曲线的线性,说明该方法具有分析可靠性和潜在的定量能力。通过热驱动解吸附模型和纳米Fe3O4与分析物间相互作用的研究结果,我们发现了热驱动解吸过程在分析物电离和解吸中扮演着重要的角色,而纳米Fe3O4与分析物间化学相互作用的影响较小。最后,本研究建立的方法成功用于生物液体样品(罗非鱼血清、罗非鱼胆汁和人体尿液)和斑马鱼矢状界面组织切片样品中内源代谢物的快速鉴定和成像,除此之外,还成功检测环境污染物氯咪巴唑,表明该方法的实用性和应用的广泛性。<br> 综上所述,我们的研究结果不仅阐明了纳米Fe3O4作为基质辅助LDI-MS检测典型内源代谢物的影响因素和机理,还开发了一种可深入研究污染物毒理机制的、具有应用前景的成像方法。
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