检索历史 清除

摘要实验目的：<br>　　三维泡沫Ni（3D NF）是一种可以直接用于无酶葡萄糖电化学检测的电极材料，但该材料的化学稳定性差，不能长时间重复使用。本论文采用石墨烯包覆的方式对3D NF材料进行改性，提升材料的稳定性，并进一步通过在电极表面原位沉积Au纳米粒子提升电极的催化性能，以构建检测性能优异、稳定性好、可重复使用的无酶传感电极，用于血糖的测定。<br>　　实验方法：<br>　　以3D NF为基底材料，通过高温化学气相沉积法（CVD），在3D NF表面生长石墨烯，得到泡沫Ni-石墨烯复合材料（3D NF/G）。采用自制打孔器剪裁、铜丝连接、聚四氟乙烯管套封、环氧树脂胶绝缘包封的方式，将材料制备成尺寸均一的3D NF/G电极。通过基质增强自发沉积法（SEED）在3D NF/G电极表面进一步沉积Au纳米粒子，提升3D NF/G的检测性能。对Au沉积界面进行沉积条件的优化，得到催化灵敏度最优的界面：由氯金酸(HAuCl4)和氯化镍(NiCl2)的混合液经SEED沉积得到电极界面3D NF/G/AuNi。对该界面的形貌特征、元素分布及高催化活性的原因进行详细探讨。最后对3D NF/G/AuNi电极检测葡萄糖的分析性能进行评价，并将电极用于实际人血清和兔全血中葡萄糖浓度的测定。<br>　　实验结果：<br>　　扫描电子显微镜（SEM）、拉曼光谱仪（Raman）、以及X射线光电子能谱（XPS）等表征结果证明3D NF界面上石墨烯和Au纳米粒子的成功沉积。循环伏安（CV）、计时电流（I-T）等电化学测试结果显示石墨烯可以显著改善3D NF材料的稳定性，并可以增加电极的活性面积和粗糙因子，提升催化葡萄糖电化学反应的速率；进一步Au沉积后的3D NF/G/AuNi电极，由于活性面积、粗糙因子和催化反应速率的进一步增大，具有更优异的电化学传感性能。3D NF/G/AuNi测定葡萄糖的线性范围为1μM–1mM和1mM–8mM；在上述两段线性检测区域灵敏度分别2269.55μA·mM-1·cm-2和1250.61μA·mM-1·cm-2，检测限低至0.01μM。电极具有良好的抗干扰能力、优异的稳定性和重现性。将电极用于实际血样中葡萄糖浓度的测定，经统计学分析，电极对人血清测定结果与医院测定结果相比，无显著性差异（P＞0.05）；对兔全血测定结果与血糖仪测定结果相比，也无显著性差异（P＞0.05）。<br>　　实验结论:<br>　　石墨烯的包覆和贵金属Au纳米粒子的沉积，能显著改善3D NF的化学稳定性和催化活性，且制备出的3D NF/G/AuNi电极检测灵敏度高、重现性好、测定结果可靠、可长期重复使用，具有一定的实用价值。