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摘要近年来，精神活性物质作为环境中的一种新型污染物在全球范围内受到广泛关注。精神活性物质的滥用严重影响人类健康、危害社会秩序、损害国家利益。此外，随着非法制造和滥用的增加，其源源不断地被引入到水环境中，对水生生物和环境造成严重危害，同时通过食物链威胁人类的健康。精神活性物质经过人体代谢和水体稀释作用后在环境中的浓度极低，因此选择合适的检测前处理方法并由此建立准确、灵敏的痕量物质检测技术极为重要。<br>　　聚多巴胺是一种受海洋生物贻贝分泌的粘附蛋白启发的生物仿生材料，具有超高的生物相容性、水分散性、粘附性和抗污能力。将其结合磁性材料制备成磁性聚多巴胺仿生纳米复合材料，利用其高效的吸附性能和操作简便性可用于污水中精神活性物质检测的前处理。结合高灵敏的仪器分析，有望实现污水中苯丙胺类精神活性物质的痕量检测，为环境监测、禁毒情报工作等提供技术支持。因此，本文通过聚多巴胺的修饰成功制备了磁性聚多巴胺仿生纳米复合材料，由此建立了污水中苯丙胺类精神活性物质高效快速的检测方法。通过响应面分析法（RSM）优化筛选出最佳萃取条件，并通过吸附动力学、等温线、热力学实验和密度泛函理论（DFT）计算对其微观吸附机理进行了探讨。<br>　　第一部分基于模板介导的磁性聚多巴胺纳米复合物在污水中3种苯丙胺类兴奋剂检测中的应用<br>　　目的：以磁性氧化石墨烯（Fe3O4/GO）为碳基模板，通过多巴胺单体的聚合反应自组装合成磁性氧化石墨烯/聚多巴胺仿生纳米复合材料（Fe3O4/GO/PDA）。以此建立磁性固相萃取（MSPE）技术应用于污水检测前处理中，结合超高效液相色谱-串联质谱法（UPLC-MS/MS）用于污水中3种苯丙胺类兴奋剂的检测。方法：采用化学共沉淀法合成Fe3O4/GO，并将其作为模板定向接枝聚合多巴胺合成Fe3O4/GO/PDA磁性仿生纳米复合材料。通过响应面分析法（RSM）的多因素设计实验优化吸附剂用量、吸附时间、溶液体积、浓度等技术参数，结合UPLC-MS/MS方法对污水中的3种苯丙胺类兴奋剂进行定量检测。结果：在最佳萃取条件下，3种苯丙胺类兴奋剂在2~100μg/L浓度范围内线性关系良好，相关系数（R2）为0.9994~0.9999。检出限（LOD）在0.272~0.318μg/L之间，定量限（LOQ）在0.906~1.061μg/L之间，平均回收率在86.4~108.4%之间。日内和日间相对标准偏差（RSD）分别在0.6~3.6%和0.9~7.1%之间。结论：基于磁性氧化石墨烯为模板合成的Fe3O4/GO/PDA磁性仿生纳米复合材料可作为良好的吸附剂应用于污水检测前处理中，结合UPLC-MS/MS方法可实现污水中3种苯丙胺类兴奋剂的准确定性定量检测，Fe3O4/GO/PDA具备良好的吸附性能和应用潜力。<br>　　第二部分三维ZIF-67/mGOP磁性纳米复合材料对3,4-亚甲基二氧基甲基苯丙胺的微观吸附机理研究<br>　　目的：制备沸石咪唑酯框架-67（ZIF-67）结合磁性聚多巴胺仿生纳米复合物（Fe3O4/GO/PDA）的三维网络状磁性纳米复合材料（ZIF-67/mGOP），并以3,4-亚甲基二氧基甲基苯丙胺（MDMA）为吸附质研究其吸附性能和微观吸附机理。方法：采用ZIF-67原位生长策略合成ZIF-67/mGOP三维磁性纳米复合材料。通过吸附动力学和等温线实验研究其吸附行为和吸附性能，并结合基于密度泛函理论（DFT）的量子化学计算与实验研究（pH、HA和离子强度）探讨了复合材料各组分的微观吸附机理。结果：吸附动力学和等温线数据拟合结果表明，ZIF-67/mGOP对MDMA呈现多层的不均质吸附特性，最大吸附量为159.845μg/g。mGOP的氢键和π-π相互作用的突出贡献使ZIF-67/mGOP具有良好的吸附性能，而ZIF-67晶体的孔隙填充和Co2+金属螯合作用机制较弱，但仍发挥协同吸附作用。结论：ZIF-67的原位生长修饰显著增加了ZIF-67/mGOP的比表面积和微孔隙率。结合表征分析和DFT计算表明，ZIF-67和mGOP发挥协同吸附效应，但ZIF-67孔隙填充和Co2+金属螯合机制的作用较弱。验证了可通过对ZIF-67进行官能团改性提高对目标污染物的吸附亲和力，以改善ZIFs复合材料的吸附性能，拓展其工程应用。