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g-C3N4协同真养产碱杆菌杂化光合系统的设计与优化

摘要光催化技术是应对能源危机与环境问题的有效方案之一,具有良好的发展前景。生物杂化光合系统是光催化领域的一个新兴研究方向,由光催化剂与微生物组成。该系统结合了光催化剂的可设计性、较好的太阳光吸收性能与微生物的特定代谢途径来生产化合物。已有研究将g-C3N4与真养产碱杆菌(Cupriavidus necator)H16结合来生产聚β-羟基丁酸酯(PHB)。在此基础上,本论文通过不同途径进一步优化、改善该系统,主要研究内容与结果如下。<br>  为了进一步提高C.necator以果糖为碳源生产PHB的产量、果糖转化为PHB的收率和光能到化学能的转化效率。本文依次对g-C3N4-C.necator杂化光合系统的光照强度、初始pH、温度、通气速率、氯化铵和果糖浓度、初始接种量等参数进行了优化。在光照强度为2100lux、初始接种量为128.30×106CFU/mL、恒速通入空气的条件下,PHB的生产速率达到了7.16g/L/d,PHB收率为60.94%。此外,条件优化后,g-C3N4接收的入射光子以NADPH+H+的形式被C.necator利用生成PHB的比例高达19.74%。相比之下,优化前光照强度为4200lux时,g-C3N4-C.necator杂化光合系统的PHB生产速率仅为2.94g/L/d,PHB收率为33.29%。以上结果表明,可以通过改变光照强度以及调整其他参数的方式来优化生物杂化光合系统。<br>  将NaH2PO2·H2O与g-C3N4混合煅烧制备了P/g-C3N4,并依次对制备的材料进行了场发射扫描电镜(SEM)、元素分析(EDS)、傅里叶变换红外光谱(FT-IR)、X射线衍射(XRD)、光致发光荧光光谱(PL)、比表面积及孔径分析、电化学阻抗性能、瞬时光响应电流及产氢性能测试。实验结果表明,掺杂P元素后P/g-C3N4具有更高的光生电子-空穴分离效率和更高的电荷传输效率。比较g-C3N4和P/g-C3N4分别在三乙醇胺(TEOA)和过氧化氢酶(Catalase)中的产氢速率。P元素的掺杂很大程度上提高了g-C3N4的光催化产氢性能,无论在TEOA还是Catalase中P/g-C3N4的产氢速率均高于g-C3N4。同时,过氧化氢酶也可有效提高g-C3N4和P/g-C3N4的产氢速率,且其促进效果比TEOA更为显著,P/g-C3N4-Catalase的产氢速率最高达3460.27±410.58μmol/g/h,分别是g-C3N4在TEOA和Catalase中产氢速率的58.03倍和2.79倍。P/g-C3N4优异的电子传输和光催化产氢性能显示出其在生物杂化光合系统中的应用潜力。<br>  将P/g-C3N4与C.necator结合构建P/g-C3N4-C.necator杂化光合系统,SEM图中P/g-C3N4与C.necator紧密结合,表现出良好的生物相容性。探究P/g-C3N4-C.necator杂化光合系统中P/g-C3N4的最佳浓度为0.5g/L,此时PHB产量为9.64±0.14g/L,分别是单独C.necator和g-C3N4-C.necator的2.0倍和1.2倍。这说明通过P元素掺杂改善g-C3N4的光催化性能,进而提高g-C3N4-C.necator系统的PHB产量是完全可行的。

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