摘要骨类疾病给患者身心带来了巨大的伤害,以不锈钢、钴合金和钛合金为主的传统骨科植入金属材料难以兼具高强度、良好的塑性、低杨氏模量、优异的耐腐蚀性以及良好的生物相容性,迫切需要开发综合性能更加优异的骨科植入合金。中熵合金同高熵合金具有相似的特性,它们在力学、腐蚀等多方面表现出优异的性能并为合金性能的调控提供了更广阔的空间,在生物植入领域表现出极大的潜力。本文基于高熵或中熵合金独特的设计理念,开发并制备了Ti35Zr55Nb10-xMox和(TiZrNb0.7)100-xOx中熵合金并通过力学性能筛选以及腐蚀和生物性能检测获得了综合性能优异的Ti35Zr55Nb7Mo3以及(TiZrNb0.7)99.25O0.75中熵合金,具体内容如下:<br> (1)通过经验参数和软件模拟的预测,Ti35Zr55Nb10-xMox(x=0,1,3,5at.%)中熵合金具有形成BCC结构的单相固溶体的倾向。XRD证实了预测的结果,且合金均呈现典型的树枝晶形貌。四种合金的屈服强度和杨氏模量随着Mo含量的增加而增加,塑性先增加后减小。Ti35Zr55Nb7Mo3中熵合金呈现出最优异的综合力学性能,它具有746MPa的屈服强度,60.2GPa的低杨氏模量以及13.3%的断裂延伸率。相比于传统植入金属,低模量和适宜的强度使Ti35Zr55Nb7Mo3中熵合金更符合生物力学的要求。<br> (2)Ti35Zr55Nb7Mo3中熵合金在浸泡腐蚀中展现出优异的耐腐蚀性,与TC4合金以及316L不锈钢相当。在不同pH值(pH=7.4,6,5)下的动电位极化测试中,合金表现出可用的耐腐蚀性,优于316L不锈钢但逊于TC4合金。细胞实验中,MC3T3-E1细胞在Ti35Zr55Nb7Mo3中熵合金表面呈现出良好的黏附形态、活力以及增殖能力,表明该合金具有良好的体外生物相容性,略优于CP-Ti。实验结果证明了Ti35Zr55Nb7Mo3合金作为骨科植入材料的潜力,考虑到屈服强度和耐腐蚀性,它更适用于骨折板、螺钉等短期植入体。<br> (3)为了进一步提高耐腐蚀性和屈服强度,调整Zr和Nb元素的浓度并用O原子掺杂后获得了(TiZrNb0.7)100-xOx(x=0,0.5,0.75at.%)中熵合金。三种合金均为单相BCC结构以及树枝晶形貌。随着O含量的增加,合金的屈服强度和塑性显著增加,杨氏模量仅有小幅度的提升。其中,(TiZrNb0.7)99.25O0.75合金的力学性能最优异,它具有911MPa的屈服强度,16.1%的断裂延伸率以及70.5GPa的低杨氏模量。相比于传统植入金属以及BCC型高熵或中熵合金,低模量、高屈服强度以及极高的屈服强度/杨氏模量的比值使得(TiZrNb0.7)99.25O0.75合金在力学性能上展现出极大的优势。<br> (4)浸泡腐蚀中,(TiZrNb0.7)99.25O0.75中熵合金与316L不锈钢及TC4合金表现出相似的耐腐蚀性。在不同pH值(pH=7.4,6,5)下的动电位极化实验中,合金具有优异的耐腐蚀性,优于TC4合金等。特别的,与pH为7.4时相比,酸性条件下合金的耐腐蚀性不仅没有下降反而更优异。通过细胞黏附形态、活力以及增殖实验,表明了该中熵合金具有良好的生物相容性且略优于CP-Ti。高屈服强度、塑性、低杨氏模量、优异的耐腐蚀性以及良好的生物相容性使得(TiZrNb0.7)99.25O0.75合金在长期植入体上表现出巨大的潜力。
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