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摘要肽在生命起源中扮演着重要角色。如何在水溶液中合成长的heteropeptides一直是生命起源研究中的一个热点。尽管过去几十年来有很多相关的研究报道，但这些合成的肽一般长度不超过5-mer，而且多是由一种氨基酸构成的homopeptides。本小组以前的研究发现了Na+对带负电荷的谷氨酸及天冬氨酸等成肽反应的催化效应以及Cl-等对带正电荷的精氨酸等成肽反应的催化效应。这些结果表明，水溶液中简单离子与带电荷氨基酸间的弱静电相互作用对带电荷氨基酸的成肽反应有重要影响。本文研究了水溶液中带电荷氨基酸L-精氨酸与L-谷氨酸的混合成肽反应及Na+、Cl-对这一混合成肽反应的影响，并结合对生成的肽的序列分析等提出了相关机理。<br>　　 我们发现，在相同浓度下N，N-羰基二咪唑(N，N-carbonyldiimidazole，CDI)活化的L-精氨酸与L-谷氨酸混合体系比单独的L-精氨酸或L-谷氨酸活化单体能生成更长的肽，两者的最佳反应比例为1∶1。例如：10 mM的L-精氨酸或L-谷氨酸聚合生成的肽最长分别为7-mer，6-mer，而5 mM L-精氨酸和5 mM L-谷氨酸混合反应生成的最长肽达到了14-mer。混合生成的每一长度的肽均由2-3种组分构成。活化的L-精氨酸或L-谷氨酸单体对肽的延长具有选择性：活化的L-谷氨酸倾向于与L-精氨酸的单体、二肽和三肽反应；而活化的L-精氨酸倾向于与L-精氨酸单体反应，与L-精氨酸二肽和L-谷氨酸二肽的反应相当，与L-谷氨酸三肽的反应较之与L-精氨酸三肽的反应稍强。添加0.1-4.0 M NaCl对这一混合体系反应生成肽的长度没有影响，却改变了生成肽的组分，生成的肽含有较多的精氨酸残基。L-精氨酸与L-谷氨酸混合体系成肽反应的机理研究发现，生成的heteropeptides的序列主要以连续两个带相同电荷的氨基酸残基为主。我们认为，在肽链延长过程中，L-精氨酸侧链带正电荷的胍基和L-谷氨酸侧链带负电荷的羧基之间的静电相互作用所产生的Approximation和Orientation效应促进了肽的合成及上述选择性。模板实验进一步表明L-谷氨酸短肽的存在对L-精氨酸的成肽反应也有促进作用，使生成的最长肽增加2-4个氨基酸残基。<br>　　 本文的研究揭示了水溶液中的静电相互作用对带电荷氨基酸的混合成肽反应有重要影响。L-精氨酸和L-谷氨酸的混合成肽反应体系是深入探索水溶液中静电相互作用的良好反应模型。本研究也表明静电相互作用可能是决定生命起源前合成(prebiotic synthesis)特定序列长肽的基本因素之一。