摘要本论文工作旨在探索提高可注射水凝胶在有水环境下粘附性的途径,尝试在水凝胶基体中引入动态疏水微区,以增强润湿条件下水凝胶与基底的相互作用,从而提高水凝胶的水下粘附能力。主要研究了在温和条件下通过动态共价键交联,在凝胶基体中分散疏水微粒或构建自组装结构,考察疏水组成与高分子功能基团对不同类型基底的协同作用能力,制备了两类可注射组织粘附性水凝胶材料,并结合水凝胶的载体特性,初步评价了其对牙周炎周围组织的修复能力。具体内容如下:<br> (1)制备了壳聚糖包载甲硝唑(CS@MTZ)疏水微胶囊,以之为交联剂合成了4-羧基苯硼酸(CPBA)修饰聚乙烯醇(PVA)的可注射水凝胶。发现该凝胶对干、湿表面的粘附能力与微胶囊的质量分数有关,且湿态粘附所需的CS@MTZ优化质量分数大于干态粘附,证明疏水微胶囊对基底表面水层的排斥作用有助于提高水凝胶的粘附力。当CS@MTZ的质量分数为2%时,其湿态粘附力为8.64±0.67KPa,明显高于干态(6.27±0.36KPa)。此外,微胶囊化及水凝胶基体显著降低甲硝唑释放速度,有效控制该亲水药物的释放动力学,使之对人类牙龈卟啉单胞菌显示出持续的抑制效果(14天)。大鼠牙周炎动物模型证明,该凝胶可经注射植入牙周袋,较长时间内稳定存在并改善周围组织的炎症反应,有望为牙周炎治疗提供一种长效制剂。<br> (2)合成了3-氨基苯硼酸改性的聚丙烯酸PAA-3AB和胆酸修饰的聚乙烯醇PVA-CA,二者与PVA混合得到可注射水凝胶。PVA-CA可在凝胶内部自组装形成疏水微区,在提高交联度的同时具有排除凝胶-基底界面水合层的能力,因此显示使水凝胶出较高的湿态粘附力。借助不同表征方法较系统地考察了接枝率、组成等对凝胶微结构、界面相互作用以及内聚力-粘附力平衡的影响,探究水凝胶在干/湿态下的粘附力与PVA-CA聚集行为的关系以及疏水微区的作用机制。通过对凝胶体系的调控,使得该可注射凝胶对不同基底和在不同条件下均可具有较好的粘附作用。
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