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项目年度编号
2100120014
中图分类号
TB303
成果公布年份
2021
成果简介
长期以来，原位实时地精准测量材料表界面的结构遇到很大的困难和挑战。
探究发生在工况条件下能源材料表界面的原子和电子结构以及能量转换机制是实现其性能调控的关键，对能源材料的优化设计与高效利用有着重要意义。该项目依托中国的同步辐射大科学装置的光源亮度高和X射线穿透能力强等优势，在国家自然科学基金委创新研究群体和国家重点研发计划等项目的支持下经过十余年的攻关，开创性地建立了分析低维能源材料能量转换过程的原位X射线吸收精细结构谱学(XAFS)实验技术，率先实现原子级精度水平的表面结构精准解析及催化过程中表面活性结构动态演变过程中的精确鉴别，提升了中国在能源催化研究领域的国际竞争力。取得的原创性代表成果如下：
(1)基于XAFS的原子结构灵敏特色，建立了原子级精度解析的原位XAFS实验技术，发展了分离出表面与体相内部原子结构信息的XAFS技术，XAFS总=XAFS表面+XAFS内部，率先实现了表面结构原子级水平精准解析及原位实时观察表界面活性结构动态演变，引领国内外同行开展相关研究工作，加拿大工程院院士Sun教授的综述文章Adv. Energy Mater. 10, 2001561 (2020)中充分介绍课题组在原位探测的研究进展和对材料表面结构研究的贡献。
(2)利用表面结构灵敏的原位XAFS精准测量工作过程中单原子催化剂的活性中心结构。从原子水平上精确鉴别出钴基单原子催化剂在电催化析氢反应过程中活性位点的真实结构和动态演化过程(Nature Catalysis 2, 134 (2019))以及NiFe-MOF氧电催化材料的表面活性中心结构(Nature Energy 4, 115 (2019))；XAFS技术揭示表面开放的二维CoOOH半导体纳米片表面Co原子仍保持CoOOH的基该结构但存在悬空键，有利于光生电子空穴对的高效输运并实现高效的电解水催化活性(Angew. Chem. Int. Ed. 54, 8722 (2015))，该论文被英国“WIPIMD”网站评选为2015年所在领域最具影响力的二十篇最佳论文之首。
(3)利用表面原子结构灵敏XAFS技术发现二维超薄纳米片SnS2表面原子间距发生了1%扭曲，能显著改变表面原子的电子结构，达到增强光生载流子的输运能力(该成果被选为杂志封面页，发表在Angew. Chem. Int. Ed. 51, 8727 (2012)，该成果被诺贝尔奖获得者英国曼彻斯特大学Novoselov教授在Nature Nanotech. 11, 218 (2016)综述文章评述：“XAFS技术等揭示结构畸变导致其价带边缘的态密度的增加有助于提高光生载流子的光吸收和迁移率，从而增强电荷转移”。
项目围绕同步辐射XAFS精准测量解析实验方法发展、能源材料的表界面过程研究与能量转换机理清晰认识的同步辐射研究等方面开展系统研究工作，对未来能源材料的优化精准合成与投入应用起到了重要的推动作用。5篇代表性论文包括Nature Catalysis（1篇）、Nature Energy（1篇）、Angew. Chem. Int. Ed.（2篇）、J. Am. Chem. Soc.（1篇）。5篇代表性论文累积被他人引用1417次，单篇最高他引367次，5篇论文均被EIS列为引用率进入前1%的高被引用论文。
完成单位
中国科学技术大学
完成人
学术成果认领
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